Als junge Schauspielerin nahm Elise Roche das Pseudonym "Baronin Raymonde de Laroche" an, weil dies ihrer Meinung nach besser für die Bühne geeignet war. In dem Jahr 1909 dinierte sie mit Charles Voisin , der ihr vorschlug, ihr das Fliegen auf einer seiner Maschinen beizubringen.

Wie die meisten Flugzeuge dieser Zeit waren die Voisin-Maschinen Einsitzer. Der Flugschüler sass am Steuer und der Fluglehrer gab von der Rollbahn aus seine Anweisungen. Bei der ersten Lektion ging es deshalb, dass Raymonde de Laroche ein Gefühl für die Maschine entwickelte und mit ihr vertraut wurde. Voisin verbot ihr eindringlich, abzuheben. Sie nahm auf dem Führersitz Platz, rollte über das Flugfeld und brachte die Maschine dann in Starposition. Zu dem Erschrecken der Zuschauer und des Fluglehrers nahm sie Anlauf und hob ab. Sie flog einige hundert Meter in fünf Meter Höhe.

Von Charles Voisin zur Pilotin ausgebildet, bestand Raymonde de Laroche am 8. März 1910 als erste Frau der Welt die Pilotenprüfung des Aéro Club de France. Noch in dem selben Jahr nahm sie als einzige Frau an der Flugwoche von Heliopolis teil und erreichte zumindest den 6. Platz. Beim Flugmeetin in St. Petersburg wurde sie vierte. Bei den Großen Flugwochen der Champagne in Reims verunglückte sie schwer, als sie in die Luftwirbelschleppe eines anderen Flugzeuges geriet.

Trotz schwerster Kopfverletzungen, einem Armbruch und zwei gebrochenen Beinen wollte sie das Fliegen nicht aufgeben. Bereits zwei Jahre später nahm sie wieder an Wettkämpfen teil.

Im Jahr 1912 wurde sie im Autounfall, im einer der Brüder Voisin ums Leben kam, erneut sehr schwer verletzt. Trotzdem gewann sie 1913 den Frauenpokal des Aéro Club de France sowie den Coupe Femina.

Nachdem es während des Ersten Weltkrieges still um sie geworden war, verbesserte sie 1918 den Frauenweltrekord in dem Dauerflug (323 Kilometer) und 1919 mit 4'800 Metern den von Ruth Law aufgestellten Höhenweltrekord für Frauen.

Im Sommer desselben Jahres meldete sie sich als Copilotin für den Testflug einer neuen Maschine in Le Crotoy in der Nähe von Paris. Der Flug ging schief, das Flugzeug stürzte ab und Raymonde de Laroche sowie der Pilot der Maschine wurden bei dem Crash getötet.